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Spectroscopie Raman résolue en temps :Thèse de Charles Saint-amans

Etude du comportement sous choc d’un matériau énergétique par spectroscopie Raman in situ

L’amélioration des performances et de la sécurité des dispositifs pyrotechniques requiert une description fine du mécanisme de transition choc / détonation (TCD) qui régit leur fonctionnement. Les modèles de TCD existant comportent une part d’empirisme qu’il est souhaitable de réduire en obtenant des données expérimentales décrivant l’initiation et la décomposition des explosifs sous choc, à l’échelle microscopique

Pour cela, nous avons mis au point un dispositif expérimental permettant de générer des chocs jusqu’à 30 GPa avec une très bonne reproductibilité et d’analyser en temps réel l’évolution du matériau par spectroscopie Raman. Le principe du générateur de choc repose sur l’impact d’un projectile métallique mis en vitesse par un relais d’explosif amorcé par laser. Le système de mesure comporte un laser d’éclairement nanoseconde, un ensemble optique et un spectromètre couplé à un capteur CCD intensifié. Ce dispositif a été utilisé pour l’étude des mécanismes de décomposition d’un explosif peu sensible appelé TATB.

L’évolution des spectres Raman en fonction de la pression de choc est sensiblement la même que celle observée sous pression statique. Elle révèle un couplage entre les modes de vibration des groupements NO2 et NH2 qui provient de la présence d’un réseau de liaisons hydrogène intramoléculaires au sein du TATB. Ce réseau est responsable de la grande stabilité de la molécule. Quelques différences entre les régimes statique et dynamique, imputables à l’effet du chauffage par le choc, sont toutefois notables, et semblent indiquer un affaiblissement du réseau de liaisons hydrogène. Les résultats font également apparaître une atténuation progressive de l’intensité du signal Raman avec l’augmentation de la pression de choc. A partir de 9 GPa, le signal n’est plus détectable. Des visualisations par caméras rapides montrent que cette atténuation du signal Raman est accompagnée d’un assombrissement progressif du TATB qui devient totalement opaque à 9 GPa. Des expériences de réflectivité sous choc ont permis de montrer que ces deux phénomènes fortement corrélés sont dus à un élargissement de la bande d’absorption du TATB.

Julien HAINES DR au CNRS, ICGM,
Jean-Christophe SANGLEBOEUF  PU, IPR, Rennes
Laurent BERTHE DR au CNRS, PIMM, ENSAM ParisTech
Michel ARRIGONI Enseignant-chercheur, ENSTA Bretagne, LBMS TA Bretagne, LBMS TA Bretagne
Philippe HEBERT  Ingénieur de Recherche au CEA, Le Ripault
Thibaut DE RESSEGUIER DR au CNRS, Institut P’, ENSMA